Twadimensjonale materialen, lykas grafeen, binne oantreklik foar sawol konvinsjonele semiconductor-applikaasjes as ûntsteane applikaasjes yn fleksibele elektroanika.De hege treksterkte fan grafeen resulteart lykwols yn brekken by lege spanning, wat it útdaagjend makket om te profitearjen fan syn bûtengewoane elektroanyske eigenskippen yn stretchbere elektroanika.Om treflike strain-ôfhinklike prestaasjes fan transparante grafeen diriginten mooglik te meitsjen, makken wy grafeen nanoscrolls tusken opsteapele grafene lagen, oantsjutten as multilayer graphene / graphene scrolls (MGG's).Under spanning oerbrêgen guon rollen de fragmintele domeinen fan grafeen om in perkolearjend netwurk te behâlden dat poerbêste konduktiviteit by hege stammen mooglik makke.Trilayer MGG's stipe op elastomeren behâlden 65% fan har oarspronklike konduktinsje by 100% spanning, dy't perpendikulêr is op 'e rjochting fan stroomstream, wylst trijelagige films fan grafeen sûnder nanoscrolls mar 25% fan har begjingeduktens behâlden.In stretchbere all-carbon transistor makke mei MGG's as elektroden eksposearre in transmittance fan> 90% en behâlde 60% fan syn oarspronklike hjoeddeistige útfier by 120% spanning (parallel oan de rjochting fan lading ferfier).Dizze heul stretchbere en transparante all-carbon transistors kinne ferfine rekbare opto-elektroanika ynskeakelje.
Stretchable transparante elektroanika is in groeiende fjild dat hat wichtige tapassingen yn avansearre biointegrated systemen (1, 2) likegoed as it potinsjeel om te yntegrearjen mei stretchable optoelektronika (3, 4) te produsearje ferfine sêfte robotika en byldskermen.Grafeen eksposearret heul winsklike eigenskippen fan atomêre dikte, hege transparânsje en hege konduktiviteit, mar de ymplemintaasje dêrfan yn stretchbere applikaasjes is remme troch syn oanstriid om te kraken by lytse stammen.It oerwinnen fan de meganyske beheiningen fan grafene koe nije funksjonaliteit ynskeakelje yn stretchbere transparante apparaten.
De unike eigenskippen fan grafene meitsje it in sterke kandidaat foar de folgjende generaasje fan transparante conductive elektroden (5, 6).Yn ferliking mei de meast brûkte transparante dirigint, indium tin okside [ITO;100 ohms / fjouwerkant (sq) by 90% transparânsje ], monolayer graphene groeid troch gemyske dampdeposition (CVD) hat in ferlykbere kombinaasje fan sheet ferset (125 ohm / sq) en transparânsje (97,4%) (5).Derneist hawwe grafenefilms bûtengewoane fleksibiliteit yn ferliking mei ITO (7).Bygelyks, op in plestik substraat, syn conductance kin wurde behâlden sels foar in bûgen radius fan curvature sa lyts as 0,8 mm (8).Om syn elektryske prestaasjes as in transparante fleksibele dirigint fierder te ferbetterjen, hawwe eardere wurken grafene hybride materialen ûntwikkele mei ien-diminsjonale (1D) sulveren nanotraden of koalstofnanotubes (CNT's) (9-11).Boppedat is grafeen brûkt as elektroden foar mingde diminsjonele heterostrukturele semiconductors (lykas 2D bulk Si, 1D nanowires/nanotubes, en 0D quantum dots) (12), fleksibele transistors, sinnesellen, en ljocht-emittearjende diodes (LED's) (13) -23).
Hoewol't graphene hat sjen litten belofte resultaten foar fleksibele elektroanika, syn tapassing yn stretchable elektroanika is beheind troch syn meganyske eigenskippen (17, 24, 25);grafeen hat in stivens yn it fleantúch fan 340 N/m en in Young's modulus fan 0,5 TPa (26).It sterke koalstof-koalstofnetwurk leveret gjin enerzjydissipaasjemeganismen foar tapaste spanning en kraakt dêrom maklik by minder dan 5% spanning.Bygelyks, CVD-grafeen oerbrocht op in polydimethylsiloxane (PDMS) elastysk substraat kin har konduktiviteit allinich behâlde op minder dan 6% strain (8).Teoretyske berekkeningen litte sjen dat ferfrommeling en ynteraksje tusken ferskillende lagen de stivens sterk ferminderje moatte (26).Troch grafeen yn meardere lagen te stapeljen, wurdt rapportearre dat dit bi- as trilayer graphene stretchber is oant 30% strain, en toant wjerstânsferoaring 13 kear lytser as dy fan monolayer graphene (27).Dizze stretchberens is lykwols noch signifikant minder as de state-of-the-art stretchable c onductors (28, 29).
Transistors binne wichtich yn rekbare applikaasjes, om't se ferfine sensorlêzing en sinjaalanalyse ynskeakelje (30, 31).Transistors op PDMS mei multilayer grafene as boarne / drain elektroden en kanaal materiaal kinne behâlde elektryske funksje oant 5% strain (32), dat is Signifikant ûnder de minimale fereaske wearde (~ 50%) foar wearable sûnens-monitoring sensoren en elektroanyske hûd ( 33, 34).Koartlyn is in graphene kirigami-oanpak ûndersocht, en de transistor gated troch in floeibere elektrolyt kin útwreide wurde oant safolle as 240% (35).Dizze metoade fereasket lykwols suspended graphene, wat it fabrikaazjeproses komplisearret.
Hjir berikke wy heul stretchbere grafeenapparaten troch grafeenrollen (~ 1 oant 20 μm lang, ~ 0.1 oant 1 μm breed, en ~ 10 oant 100 nm heech) tusken grafeenlagen te ynterkalearjen.Wy hypoteze dat dizze grafeen-rollen liedende paden kinne leverje om skuorren yn 'e grafeenblêden te oerbrêgjen, en sadwaande hege konduktiviteit ûnder spanning behâlde.De graphene scrolls net nedich ekstra synteze of proses;se wurde natuerlik foarme tidens de wiete oerdrachtproseduere.Troch it brûken fan multilayer G / G (grafeen / grafeen) scrolls (MGG's) grafeen rekbare elektroden (boarne / drain en poarte) en semi-liedende CNT's, wiene wy yn steat om heul transparante en heul stretchbere all-carbon transistors te demonstrearjen, dy't kinne wurde útwreide oant 120 % strain (parallel oan de rjochting fan lading ferfier) en behâlde 60% fan harren oarspronklike hjoeddeistige útfier.Dit is de meast stretchable transparante koalstof-basearre transistor oant no ta, en it leveret genôch stroom om in anorganyske LED te riden.
Om transparante rekbare grafeenelektroden mei in grut gebiet yn te skeakeljen, hawwe wy keazen foar CVD-groeid grafeen op Cu-folie.De Cu-folie waard ophongen yn it sintrum fan in CVD-kwartsbuis om it groei fan grafeen oan beide kanten mooglik te meitsjen, it foarmjen fan G / Cu / G-struktueren.Om grafeen oer te dragen, hawwe wy earst in tinne laach poly(methylmethacrylate) (PMMA) spin-coated om de iene kant fan it grafeen te beskermjen, dat wy topside grafene neamden (oarsom foar de oare kant fan it grafeen), en dêrnei, de hiele film (PMMA / top graphene / Cu / ûnderkant graphene) waard weaped yn (NH4) 2S2O8 oplossing te etsen fuort de Cu folie.It grafeen oan 'e ûnderkant sûnder de PMMA-coating sil sûnder mis barsten en defekten hawwe dy't in etsmiddel troch kinne penetrearje (36, 37).As yllustrearre yn Fig.. 1A, ûnder it effekt fan oerflak spanning, rôle de frijjûn grafene domeinen yn scrolls en dêrnei hechte oan de oerbleaune top-G / PMMA film.De top-G/G-rollen koenen wurde oerbrocht op elk substraat, lykas SiO2/Si, glês, of sêft polymeer.It werheljen fan dit oerdrachtproses ferskate kearen op itselde substraat jout MGG-struktueren.
(A) Skematyske yllustraasje fan de fabrication proseduere foar MGGs as stretchable elektrodes.Tidens de oerdracht fan grafene waard grafeen op Cu-folie op 'e efterkant brutsen by grinzen en defekten, oprôle yn willekeurige foarmen, en strak hechte oan' e boppeste films, en foarmje nanoscrolls.De fjirde cartoon ferbyldet de opsteapele MGG-struktuer.(B en C) TEM-karakterisaasjes mei hege resolúsje fan in monolayer MGG, rjochte op respektivelik de monolayer graphene (B) en de scroll (C) regio.De ynset fan (B) is in ôfbylding mei lege fergrutting dy't de algemiene morfology fan monolayer MGG's op it TEM-raster toant.Insets fan (C) binne de yntensiteitsprofilen nommen lâns de rjochthoekige doazen oanjûn yn 'e ôfbylding, wêr't de ôfstannen tusken de atoomflakken 0,34 en 0,41 nm binne.(D) Carbon K-edge EEL spektrum mei de karakteristike grafytic π * en σ * toppen bestimpele.(E) Sectional AFM ôfbylding fan monolayer G / G scrolls mei in hichte profyl lâns de giele stippelline.(F oant I) Optyske mikroskopy en AFM ôfbylding s fan trilayer G sûnder (F en H) en mei scrolls (G en I) op respektivelik 300-nm-dik SiO2 / Si substrates.Fertsjintwurdige rollen en rimpels waarden markearre om har ferskillen te markearjen.
Om te ferifiearjen dat de rollen fan grafeen yn 'e natuer rôle binne, hawwe wy hege resolúsje oerdracht elektronenmikroskopy (TEM) en elektroanenerzjyferlies (EEL) spektroskopystúdzjes útfierd oer de monolayer top-G / G scrollstruktueren.Ofbylding 1B toant de hexagonale struktuer fan in monolayer graphene, en de ynset is in algemiene morfology fan 'e film bedutsen op in inkeld koalstofgat fan it TEM-raster.De monolayer graphene spant it grutste part fan it roaster, en guon graphene flakes yn 'e oanwêzigens fan meardere stacks fan hexagonal ringen ferskine (fig. 1B).Troch yn te zoomjen yn in yndividuele rôl (fig. 1C), hawwe wy in grutte hoemannichte grafene lattice franjes waarnommen, mei de lattice spacing yn it berik fan 0,34 oant 0,41 nm.Dizze mjittingen suggerearje dat de flakken willekeurich wurde oprôle en net perfekt grafyt binne, dy't in roosterôfstân hat fan 0,34 nm yn 'ABAB'-laachstapeling.Figuer 1D lit it koalstof K-râne EEL spektrum sjen, wêrby't de pyk by 285 eV ûntstiet út 'e π* orbital en de oare om 290 eV komt troch de oergong fan 'e σ* orbital.It kin sjoen wurde dat sp2-bonding dominearret yn dizze struktuer, en ferifiearret dat de rollen heul grafytysk binne.
Optyske mikroskopy en atomic force mikroskopy (AFM) bylden jouwe ynsjoch yn de ferdieling fan graphene nanoscrolls yn de MGGs (figuer 1, E to G, en fig. S1 en S2).De scrolls wurde willekeurich ferdield oer it oerflak, en harren yn-plane tichtens nimt ta evenredich mei it oantal steapele lagen.In protte rollen binne ferwûne yn knopen en fertoane net-unifoarme hichten yn it berik fan 10 oant 100 nm.Se binne 1 oant 20 μm lang en 0,1 oant 1 μm breed, ôfhinklik fan de grutte fan har earste grafeenflokken.Lykas werjûn yn figuer 1 (H en I), de scrolls hawwe gâns gruttere maten as de rimpels, dy't liedt ta in folle rûger ynterface tusken graphene lagen.
Om de elektryske eigenskippen te mjitten, makken wy grafeenfilms mei of sûnder scrollstruktueren en laach stapeljen yn 300-μm-breed en 2000-μm-lange strips mei fotolitografy.Twa-probe wjerstannen as funksje fan strain waarden mjitten ûnder ambient betingsten.De oanwêzigens fan scrolls fermindere de resistivity foar monolayer graphene mei 80% mei mar in 2,2% delgong yn de transmittance (figuer S4).Dit befestiget dat nanoscrolls, dy't in hege aktuele tichtens hawwe oant 5 × 107 A / cm2 (38, 39), in tige positive elektryske bydrage leverje oan 'e MGG's.Under alle mono-, bi- en trilayer plain graphene en MGG's hat de trilayer MGG de bêste conductance mei in transparânsje fan hast 90%.Om te fergelykjen mei oare boarnen fan graphene rapportearre yn 'e literatuer, wy mjitten ek fjouwer-probe sheet wjerstannen (fig. S5) en listed se as funksje fan transmittance by 550 nm (figuer S6) yn Fig. 2A.MGG toant ferlykbere as hegere conductivity en transparânsje as keunstmjittich steapele multilayer plain graphene en redusearre graphene okside (RGO) (6, 8, 18).Tink derom dat de blêdwjerstannen fan keunstmjittich opsteapele mearlagige gewoane grafene út literatuer wat heger binne as dy fan ús MGG, wierskynlik fanwegen har unoptimisearre groeibetingsten en oerdrachtmetoade.
(A) Fjouwer-probe sheet wjerstannen tsjin transmittance by 550 nm foar ferskate soarten graphene, dêr't swarte fjilden oantsjutte mono-, bi-, en trilayer MGGs;reade sirkels en blauwe trijehoeken korrespondearje mei multilayer plain graphene groeid op Cu en Ni út de stúdzjes fan Li et al.(6) Kim et al.(8), respektivelik, en dêrnei oerdroegen oan SiO2 / Si of kwarts;en griene trijehoeken binne wearden foar RGO op ferskate ferminderjende graden fan 'e stúdzje fan Bonaccorso et al.(18).(B en C) Normalisearre wjerstân feroaring fan mono-, bi- en trilayer MGGs en G as funksje fan perpendicular (B) en parallel (C) strain oan 'e rjochting fan stromstrom.(D) Normalisearre wjerstânferoaring fan bilayer G (read) en MGG (swart) ûnder cyclyske strain laden oant 50% perpendicular strain.(E) Normalisearre ferset feroaring fan trilayer G (read) en MGG (swart) ûnder cyclic strain laden oant 90% parallel strain.(F) Normalisearre capacitance feroaring fan mono-, bi- en trilayer G en bi- en trilayer MGGs as in funksje fan strain.De ynset is de kondensatorstruktuer, wêrby't it polymearsubstraat SEBS is en de polymeer dielektrike laach is de 2-μm-dikke SEBS.
Om de stam-ôfhinklike prestaasjes fan 'e MGG te evaluearjen, hawwe wy grafeen oerbrocht op thermoplastyske elastomeer styreen-ethylene-butadiene-styrene (SEBS) substraten (~ 2 cm breed en ~ 5 cm lang), en de konduktiviteit waard mjitten as it substraat waard útwreide (sjoch Materialen en Metoaden) sawol perpendicular en parallel oan de rjochting fan stromstrom (figuer 2, B en C).De spanning-ôfhinklike elektryske gedrach ferbettere mei it opnimmen fan nanoscrolls en tanimmend oantal grafene lagen.Bygelyks, as strain loodrecht is op aktuele streaming, foar monolayer graphene, ferhege de tafoeging fan scrollen de strain by elektryske breakage fan 5 nei 70%.De strain tolerânsje fan it trilayer graphene is ek signifikant ferbettere yn ferliking mei de monolayer graphene.Mei nanoscrolls, by 100% perpendicular strain, de wjerstân fan 'e trilayer MGG struktuer allinnich tanommen mei 50%, yn ferliking mei 300% foar trilayer graphene sûnder scrolls.Wjerstânferoaring ûnder syklyske strain loading waard ûndersocht.Foar fergeliking (Fig. 2D), de wjerstannen fan in gewoane bilayer graphene film tanommen oer 7.5 kear nei ~ 700 cycles by 50% perpendicular strain en hâlden tanimmend mei strain yn elke syklus.Oan 'e oare kant tanommen de wjerstân fan in bilayer MGG allinich sawat 2.5 kear nei ~ 700 syklusen.Tapassen fan oant 90% strain lâns de parallelle rjochting, de wjerstân fan trilayer graphene ferhege ~ 100 kear nei 1000 cycles, wylst it is mar ~ 8 kear yn in trilayer MGG (Fig. 2E).Cycling resultaten wurde werjûn yn fig.S7.De relatyf flugger ferheging fan wjerstân lâns de parallelle strain rjochting is omdat de oriïntaasje fan skuorren is perpendiculêr op 'e rjochting fan hjoeddeiske stream.De ôfwiking fan ferset by it laden en lossen fan spanning komt troch it viskoelastyske herstel fan SEBS-elastomere substraat.De mear stabile ferset fan de MGG strips tidens it fytsen komt troch de oanwêzigens fan grutte scrolls dy't kin brêge de gebarsten dielen fan 'e graphene (lykas obse rved troch AFM), helpt te behâlden in percolating paad.Dit ferskynsel fan it behâld fan konduktiviteit troch in perkolearjende paad is earder rapportearre foar gebarsten metaal- as semiconductorfilms op elastomere substraten (40, 41).
Om dizze grafene-basearre films te evaluearjen as poarte-elektroden yn stretchbere apparaten, hawwe wy de grafene-laach mei in SEBS-dielektrike laach (2 μm dik) bedutsen en de dielektryske kapasiteitsferoaring as funksje fan strain kontrolearre (sjoch Fig. 2F en de Supplementary Materials foar details).Wy observearre dat capacitances mei gewoane monolayer en bilayer grafeen elektrodes fluch ôfnommen fanwege it ferlies fan in-plane conductivity fan grafene.Yn tsjinstelling, capacitances gated troch MGGs likegoed as gewoan trilayer graphene toande in ferheging fan capacitance mei strain, dat wurdt ferwachte fanwege reduksje yn dielectric dikte mei strain.De ferwachte ferheging fan capacitance matched hiel goed mei de MGG struktuer (fig. S8).Dit jout oan dat MGG geskikt is as poarteelektrode foar stretchbare transistors.
Om de rol fan 'e 1D grafene-rôl fierder te ûndersiikjen op' e spanningstolerânsje fan elektryske konduktiviteit en de skieding tusken grafeenlagen better te kontrolearjen, brûkten wy spray-coated CNT's om de grafene-rollen te ferfangen (sjoch Oanfoljende materialen).Om MGG-struktueren te imitearjen, hawwe wy trije tichtheden fan CNT's dellein (dat is, CNT1
(A oant C) AFM-ôfbyldings fan trije ferskillende tichtheden fan CNT's (CNT1
Om har fermogen as elektroden foar rekbare elektroanika fierder te begripen, ûndersochten wy systematysk de morfologyen fan MGG en G-CNT-G ûnder spanning.Optyske mikroskoop en skennen elektroanenmikroskopie (SEM) binne gjin effektive karakterisearring metoaden omdat beide ûntbrekke kleur kontrast en SEM is ûnderwurpen oan ôfbylding artefakten ûnder elektroanen skennen doe't graphene is op polymer substrates (figuer S9 en S10).Om it grafeen-oerflak yn situ ûnder spanning te observearjen, sammele wy AFM-mjittingen op trijelagige MGG's en gewoan grafeen nei oerdracht op heul tinne (~ 0.1 mm dik) en elastyske SEBS-substraten.Fanwege de yntinsive mankeminten yn CVD graphene en extrinsic skea tidens de oerdracht proses, barsten wurde ûnûntkomber oanmakke op de strained graphene, en mei tanimmende strain, de skuorren waarden tichter (fig. 4, A oant D).Ofhinklik fan 'e steapele struktuer fan' e koalstof-basearre elektroden, fertoane de skuorren ferskate morfologyen (figuer S11) (27).Crack gebiet tichtens (definiearre as crack gebiet / analysearre gebiet) fan multilayer graphene is minder as dy fan monolayer graphene nei strain, dat is yn oerienstimming mei de tanimming fan elektryske conductivity foar MGGs.Oan 'e oare kant wurde scrolls faak waarnommen om de skuorren te brêgen, wêrtroch't ekstra conductive paden yn' e spande film leverje.Bygelyks, lykas markearre yn 'e ôfbylding fan Fig.. 4B, in brede scroll krúst oer in crack yn de trilayer MGG, mar gjin scroll waard waarnommen yn de plain graphene (Fig. 4, E nei H).Lykas, CNTs ek bridged de skuorren yn graphene (fig. S11).De crack gebiet tichtens, scroll gebiet tichtens en rûchheid fan de films wurde gearfette yn figuer 4K.
(A oant H) In situ AFM-ôfbyldings fan trijelagige G/G-rollen (A oant D) en trijelagige G-struktueren (E oant H) op in heul tinne SEBS (~0.1 mm dik) elastomeer by 0, 20, 60 en 100 % stam.Fertsjintwurdige skuorren en rôlen wurde mei pylken oanwiisd.Alle AFM-ôfbyldings binne yn in gebiet fan 15 μm × 15 μm, mei deselde kleurskaalbalke as markearre.(I) Simulaasje mjitkunde fan patroon monolayer grafene elektroden op de SEBS substraat.(J) Simulaasjekonturkaart fan 'e maksimale haadlogaritmyske strain yn' e monolayer graphene en it SEBS-substraat by 20% eksterne strain.(K) Fergeliking fan crack gebiet tichtens (reade kolom), scroll gebiet tichtens (giele kolom), en oerflak rûchheid (blauwe kolom) foar ferskillende graphene struktueren.
As de MGG-films útwreide wurde, is d'r in wichtich ekstra meganisme dat de rôlen gebarsten regio's fan grafene kinne oerbrêgje, en in perkolearjend netwurk behâlde.De grafene-rollen binne kânsryk, om't se tsientallen mikrometers lang kinne wêze en dêrtroch barsten kinne oerbrêgje dy't typysk oant mikrometerskaal binne.Fierder, om't de rollen besteane út mearlagen fan grafeen, wurdt ferwachte dat se in leech ferset hawwe.Yn ferliking binne relatyf dichte (legere transmittânsje) CNT-netwurken ferplicht om fergelykbere conductive brêgemooglikheden te leverjen, om't CNT's lytser binne (typysk in pear mikrometer yn 'e lingte) en minder konduktyf as scrolls.Oan 'e oare kant, lykas werjûn yn fig.S12, wylst it grafeen barst by it útrekkenjen om spanning oan te passen, kraken de scrollen net, wat oanjout dat de lêste op it ûnderlizzende grafeen kin glide.De reden dat se net barste komt wierskynlik troch de oprôle struktuer, gearstald út in protte lagen grafeen (~ 1 oant 2 0 μm lang, ~ 0,1 oant 1 μm breed, en ~ 10 oant 100 nm heech), dy't hat in hegere effektive modulus as de single-layer graphene.Lykas rapportearre troch Green en Hersam (42), kinne metallyske CNT-netwurken (buisdiameter fan 1.0 nm) lege blêdwjerstannen <100 ohm / sq berikke nettsjinsteande de grutte knooppuntferset tusken CNT's.Yn betinken nommen dat ús grafene-rollen breedtes hawwe fan 0,1 oant 1 μm en dat de G / G-rollen folle gruttere kontaktgebieten hawwe as CNT's, moatte de kontaktresistinsje en kontaktgebiet tusken grafene en grafene-rollen gjin beheinende faktoaren wêze om hege konduktiviteit te behâlden.
It grafeen hat in folle hegere modulus as it SEBS-substraat.Hoewol de effektive dikte fan 'e grafeenelektrode folle leger is as dy fan it substraat, is de stivens fan it grafeen kear syn dikte te fergelykjen mei dy fan it substraat (43, 44), wat resulteart yn in matige rigid-eilân-effekt.Wy simulearren de deformaasje fan in 1-nm-dik grafene op in SEBS-substraat (sjoch Oanfoljende materialen foar details).Neffens de simulaasje resultaten, as 20% strain wurdt tapast oan de SEBS substraat ekstern, de gemiddelde strain yn 'e graphene is ~ 6.6% (Fig. 4J en Fig. S13D), dat is yn oerienstimming mei eksperimintele observaasjes (sjoch fig. S13) .Wy fergelike de stam yn 'e patroanen grafene- en substraatregio's mei optyske mikroskopy en fûnen dat de stam yn' e substraatregio op syn minst twa kear de stam yn 'e grafeneregio wie.Dit jout oan dat de spanning tapast op grafeenelektrodepatroanen signifikant beheind koe wurde, en foarmje grafene stive eilannen boppe op SEBS (26, 43, 44).
Dêrom wurdt it fermogen fan MGG-elektroden om hege konduktiviteit te behâlden ûnder hege spanning wierskynlik ynskeakele troch twa wichtige meganismen: (i) De rollen kinne oerbrêgje fan loskeppele regio's om in konduktyf perkolaasjepaad te behâlden, en (ii) de mearlagige grafeenblêden / elastomeer kinne glide oer elkoar, wat resulteart yn fermindere spanning op grafeneelektroden.Foar meardere lagen oerdroegen grafeen op elastomeer binne de lagen net sterk oan elkoar ferbûn, dy't kinne glide yn antwurd op strain (27).De scrolls fergrutte ek de rûchheid fan 'e grafeenlagen, wat kin helpe om de skieding tusken grafeenlagen te fergrutsjen en dêrom it gliden fan' e grafeenlagen mooglik te meitsjen.
All-carbon apparaten wurde entûsjast neistribbe fanwegen lege kosten en hege trochset.Yn ús gefal, all-carbon transistors waarden fabrisearre mei help fan in boaiem graphene poarte, in top graphene boarne / drain kontakt, in sortearre CNT semiconductor, en SEBS as dielectric (figuer 5A).Lykas werjûn yn figuer 5B, is in all-carbon apparaat mei CNTs as de boarne / drain en poarte (bottom apparaat) mear ûntrochsichtich as it apparaat mei graphene elektroden (top apparaat).Dit komt omdat CNT netwurken fereaskje gruttere dikten en, dêrtroch, legere optyske transmittances te berikken sheet wjerstannen fergelykber mei dy fan graphene (figuer S4).Figure 5 (C en D) toant represintative oerdracht en útfier curves foar strain foar in transistor makke mei bilayer MGG elektroden.De kanaalbreedte en lingte fan 'e unstrained transistor wiene respektivelik 800 en 100 μm.De mjitten oan/út-ferhâlding is grutter dan 103 mei oan- en útstreamen op it nivo fan respektivelik 10-5 en 10-8 A.De útfierkurve toant ideale lineêre en saturaasjeregimen mei dúdlike poarte-spanningsôfhinklikens, wat oanjout op ideaal kontakt tusken CNT's en grafeneelektroden (45).De kontakt wjerstân mei graphene elektroden waard waarnommen te wêzen leger as dat mei ferdampt Au film (sjoch fig. S14).De sêdingsmobiliteit fan 'e rekbare transistor is sa'n 5,6 cm2 / Vs, fergelykber mei dy fan deselde polymer-sortearre CNT-transistors op stive Si-substraten mei 300-nm SiO2 as in dielektrike laach.Fierdere ferbettering fan mobiliteit is mooglik mei optimisearre buisdichte en oare soarten buizen (46).
(A) Skema fan graphene-basearre stretchable transistor.SWNT's, single-walled koalstof nanotubes.(B) Foto fan de stretchable transistors makke fan graphene elektroden (boppe) en CNT elektroden (ûnder).It ferskil yn transparânsje is dúdlik te merken.(C en D) Oerdracht en útfierkurven fan 'e grafene-basearre transistor op SEBS foar strain.(E en F) Oerdrachtkurven, oan- en útstroom, oan/út-ferhâlding, en mobiliteit fan 'e grafene-basearre transistor by ferskate stammen.
Doe't de transparante, all-carbon apparaat waard spand yn 'e rjochting parallel oan de lading ferfier rjochting, minimale degradaasje waard waarnommen oant 120% strain.Tidens stretching fermindere de mobiliteit kontinu fan 5.6 cm2 / Vs by 0% strain nei 2.5 cm2 / Vs by 120% strain (Fig. 5F).Wy fergelike ek de transistorprestaasjes foar ferskate kanaallingten (sjoch tabel S1).Opmerklik, by in spanning sa grut as 105%, al dizze transistors noch eksposearre in hege oan / út-ferhâlding (> 103) en mobiliteit (> 3 cm2 / Vs).Derneist hawwe wy al it resinte wurk gearfette oer transistors mei koalstof (sjoch tabel S2) (47–52).Troch it optimalisearjen fan apparaatfabryk op elastomeren en it brûken fan MGG's as kontakten, toane ús all-koalstoftransistors goede prestaasjes yn termen fan mobiliteit en hysteresis, lykas ek tige stretchber binne.
As in tapassing fan de folslein transparante en stretchable transistor, wy brûkten it foar in kontrôle in LED syn switching (figuer 6A).Lykas werjûn yn figuer 6B, kin de griene LED dúdlik sjoen wurde troch de stretchable all-carbon apparaat pleatst direkt boppe.Wylst stretching oant ~ 100% (Fig. 6, C en D), feroaret de LED-ljochtintensiteit net, wat oerienkomt mei de transistorprestaasjes hjirboppe beskreaun (sjoch film S1).Dit is it earste rapport fan rekbare kontrôle-ienheden makke mei grafene-elektroden, dy't in nije mooglikheid demonstrearje foar grafeen-rekbare elektroanika.
(A) Circuit fan in transistor te riden LED.GND, grûn.(B) Foto fan de stretchable en transparante all-carbon transistor by 0% strain monteard boppe in griene LED.(C) De all-carbon transparante en stretchable transistor brûkt om te wikseljen de LED wurdt monteard boppe de LED op 0% (lofts) en ~ 100% strain (rjochts).Wite pylken wize op de giele markers op it apparaat om de ôfstânferoaring sjen te litten dy't útrekt wurdt.(D) Side werjefte fan 'e útwreide transistor, mei de LED yn' e elastomeer skood.
Ta beslút, wy hawwe ûntwikkele in transparant conductive graphene struktuer dy't ûnderhâldt hege conductivity ûnder grutte stammen as stretchable elektroden, ynskeakele troch graphene nanoscrolls tusken steapele graphene lagen.Dizze bi- en trilayer MGG elektrodesstruktueren op in elastomeer kinne respektivelik 21 en 65% fan har 0% strain conductivities behâlde by in strain sa heech as 100%, fergelike mei folslein ferlies fan conductivity by 5% strain foar typyske monolayer graphene electrodes .De ekstra konduktive paden fan grafeen-rollen lykas de swakke ynteraksje tusken de oerdroegen lagen drage by oan de superieure konduktiviteitstabiliteit ûnder spanning.Wy hawwe dizze grafeenstruktuer fierder tapast om all-koalstof stretchbare transistors te meitsjen.Oant no ta is dit de meast stretchbere grafeen-basearre transistor mei de bêste transparânsje sûnder knikken te brûken.Hoewol de hjoeddeiske stúdzje waard útfierd om grafeen yn te skeakeljen foar stretchbere elektroanika, leauwe wy dat dizze oanpak kin wurde útwreide nei oare 2D-materialen om stretchbere 2D-elektronika yn te skeakeljen.
Grutte gebiet CVD-grafene waard groeid op ophongen Cu-foils (99.999%; Alfa Aesar) ûnder in konstante druk fan 0.5 mtorr mei 50-SCCM (standert kubike sintimeter per minuut) CH4 en 20-SCCM H2 as foarrinners by 1000 ° C.Beide kanten fan 'e Cu-folie waarden bedekt mei monolayer graphene.In tinne laach fan PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) waard spin-coated oan de iene kant fan de Cu folie, it foarmjen fan in PMMA / G / Cu folie / G struktuer.dêrnei, de hiele film waard wiet yn 0,1 M ammonium persulfate [(NH4) 2S2O8] oplossing foar likernôch 2 oeren te etsen wei de Cu folie.Tidens dit proses skuorde it ûnbeskerme grafeen fan 'e efterkant earst lâns de nôtgrinzen en rôle doe op yn rollen fanwege oerflakspanning.De rollen waarden hechte oan 'e PMMA-stipe boppeste grafenefilm, en foarmje PMMA / G / G-rollen.De films waarden dêrnei ferskate kearen wosken yn deionisearre wetter en lein op in doelsubstraat, lykas in stive SiO2 / Si of plestik substraat.Sadree't de taheakke film droech op 'e ûndergrûn, waard de stekproef sequentially trochweekt yn aceton, 1: 1 aceton / IPA (isopropylalkohol), en IPA foar 30 s elk om PMMA te ferwiderjen.De films waarden 15 min op 100 ° C ferwaarme of oernachtich yn in fakuüm hâlden om it opsletten wetter folslein te ferwiderjen foardat in oare laach fan G / G-rôle derop waard oerbrocht.Dizze stap wie om it losmeitsjen fan grafenefilm fan it substraat te foarkommen en folsleine dekking fan MGG's te garandearjen tidens de frijlitting fan PMMA-dragerlaach.
De morfology fan 'e MGG-struktuer waard waarnommen mei in optyske mikroskoop (Leica) en in skennende elektroanenmikroskoop (1 kV; FEI).In atoomkrêftmikroskoop (Nanoskoop III, digitaal ynstrumint) waard operearre yn tikmodus om de details fan 'e G-rollen te observearjen.Filmtransparânsje waard hifke troch in ultraviolet-sichtbere spektrometer (Agilent Cary 6000i).Foar de tests doe't de strain lâns de loodrechte rjochting fan stroomstream wie, waarden fotolitografy en O2-plasma brûkt om grafeenstruktueren yn strips (~ 300 μm breed en ~ 2000 μm lang) te foarmjen, en Au (50 nm) elektroden waarden termysk ôfset mei skaad maskers oan beide úteinen fan 'e lange kant.De grafene strips waarden doe yn kontakt brocht mei in SEBS elastomeer (~2 sm breed en ~ 5 sm lang), mei de lange as fan de strips parallel oan de koarte kant fan SEBS folge troch BOE (bufferde okside ets) (HF: H2O 1:6) etsen en eutektysk gallium indium (EGaIn) as elektryske kontakten.Foar parallelle strain tests, unpatterned graphene strukturen (~ 5 × 10 mm) waarden oerbrocht op SEBS substrates, mei lange assen parallel oan de lange kant fan de SEBS substraat.Foar beide gefallen waard de folsleine G (sûnder G-rollen) / SEBS útwreide lâns de lange kant fan 'e elastomeer yn in hânapparaat, en yn situ mjitten wy har wjerstânsferoarings ûnder spanning op in probestasjon mei in semiconductor-analysator (Keithley 4200) -SCS).
De tige stretchable en transparante all-carbon transistors op in elastysk substraat waarden fabrisearre troch de folgjende prosedueres om foar te kommen organyske solvent skea fan it polymeer dielectric en substraat.MGG-struktueren waarden oerbrocht nei SEBS as poarteelektroden.Om in unifoarme diëlektryske laach fan tinne film polymeer (2 μm dik) te krijen, waard in SEBS-toluene (80 mg / ml) oplossing spin-coated op in octadecyltrichlorosilane (OTS) -modifisearre SiO2 / Si-substraat by 1000 rpm foar 1 min.De tinne dielektrike film kin maklik wurde oerbrocht fan it hydrofobe OTS-oerflak nei it SEBS-substraat bedekt mei it as-prepare grafene.In kondensator koe wurde makke troch it deponearjen fan in floeistofmetaal (EGaIn; Sigma-Aldrich) topelektrode om de kapasitânsje te bepalen as funksje fan spanning mei in LCR (induktânsje, kapasitânsje, ferset) meter (Agilent).It oare part fan 'e transistor bestie út polymeer-sortearre semiconducting CNTs, nei oanlieding fan de prosedueres rapportearre earder (53).De patroanen boarne / drain elektrodes waarden makke op stive SiO2 / Si substrates.Ferfolgens, de twa dielen, dielectric / G / SEBS en CNTs / patroan G / SiO2 / Si, waarden laminearre oan elkoar, en wiet yn BOE te ferwiderjen de stive SiO2 / Si substraat.Sa waarden de folslein transparante en rekbare transistors makke.De elektryske testen ûnder spanning waard útfierd op in manuele stretch-opstelling as de earder neamde metoade.
Oanfoljend materiaal foar dit artikel is beskikber op http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
fig.S1.Optyske mikroskopyôfbyldings fan monolayer MGG op SiO2 / Si-substraten by ferskate fergruttings.
fig.S4.Fergeliking fan wjerstannen en transmittânsjes fan twa sondeblêden @ 550 nm fan mono-, bi- en trilayer plain graphene (swarte fjouwerkanten), MGG (reade sirkels), en CNT's (blauwe trijehoek).
fig.S7.Normalisearre wjerstânferoaring fan mono- en bilayer MGG's (swart) en G (read) ûnder ~ 1000 cyclic strain laden oant 40 en 90% parallelle strain, respektivelik.
fig.S10.SEM ôfbylding fan trilayer MGG op SEBS elastomer nei strain, showing in lange scroll krús oer ferskate skuorren.
fig.S12.AFM ôfbylding fan trilayer MGG op hiel tinne SEBS elastomer by 20% strain, showing dat in boekrôle krúst oer in crack.
tabel S1.Mobiliteiten fan bilayer MGG-single-walled koalstof nanotube transistors op ferskillende kanaal lingtes foar en nei strain.
Dit is in artikel mei iepen tagong ferspraat ûnder de betingsten fan 'e Creative Commons Attribution-NonCommercial lisinsje, dy't gebrûk, distribúsje en reproduksje yn elk medium tastiet, salang't it resultearjende gebrûk net foar kommersjeel foardiel is en mits it orizjinele wurk goed is oanhelle.
OPMERKING: Wy freegje allinich jo e-postadres sadat de persoan dy't jo de side oanbefelje wit dat jo woene dat se it sjogge, en dat it gjin junkmail is.Wy fange gjin e-postadres.
Dizze fraach is om te testen oft jo in minsklike besiker binne of net en om automatyske ynstjoerings fan spam te foarkommen.
By Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
By Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 American Association for the Advancement of Science.Alle rjochten foarbehâlden.AAAS is in partner fan HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef en COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Posttiid: Jan-28-2021